CO2在金属表面活化的UBI-QEP方法研究

• 作者: 万惠霖 傅钢 吕鑫 徐昕
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: CO2活化 UBI-QEP方法 CO-2 甲醇合成
• 年，卷（期）: 2002,（8）
• 页码范围: 1570-1573
• 页数: 4页
• 分类号: O641
• 字数: 3151字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3321/j.issn:0251-0790.2002.08.021

摘要

应用UBI-QEP方法估算了金属表面上形成的活化吸附态CO-2在Cu(111), Pd(111), Fe(111)和 Ni(111)表面上的吸附热, 计算了各种相关反应的活化能垒. 结果表明, CO-2在4种过渡金属表面的相对稳定性的顺序为Fe>Ni>Cu>Pd; 在Fe和Ni表面上CO-2较易生成, 且容易进一步发生解离反应, 在Fe表面会解离成C和O吸附原子, 而在Ni表面上解离的最终产物为CO和O; 在Cu表面上, CO-2虽较难形成, 但其加氢反应的活化能比解离反应低, 因此加氢反应是其进一步活化的有效模式; 在Pd表面上, CO-2吸附态在能量上很不稳定, 所以CO2在Pd表面上不容易活化.