不同金属催化水煤气变换反应活性的DFT研究

• 作者: 刘丹 刘实 孙兆林 张晓彤 桂建舟 赵国利
• 来源期刊: 石油化工高等学校学报
• 学科: 化学
• 关键词: 一氧化碳 过渡金属 吸附 模拟 水煤气变换反应
• 年，卷（期）: 2005,（2）
• 所属期刊栏目: 石油化工
• 页码范围: 19-22
• 页数: 4页
• 分类号: O641.12
• 字数: 2333字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2005.02.006

摘要

采用密度泛函理论(DFT)对水煤气变换反应中的CO分子在M(100)(M代表Cu、Ag、Au、Pd和Pt)表面上的吸附行为和吸附在金属表面上的H2O分子的解离过程进行了研究.计算结果表明,CO在金属表面吸附后,C-O键长均在0.114 3～0.116 0 nm(气相为0.112 8 nm)内,C-O键都不同程度地伸长了,表明它们削弱了C-O键,活化了CO分子.在对C-O键长、表面结合能(EB)、电子集居数等的分析中得到各表面对CO的吸附强度以Pd(100)、Pt(100)、Cu(100)、Ag(100)、Au(100)顺序减弱;同时将此表面结合能、d电子转移数分别与水煤气变换反应的活性数据进行了关联,说明铜具有最好的活化性能.通过对水分子在不同金属表面上的解离过程的活化能研究发现,各表面对应的能量势垒以Au(100)、Pt(100)、Ag(100)、Pd(100)、Cu(100)顺序下降,从而进一步解释了金属铜的催化活性优于其它金属催化剂的原因,此结论与实验结果相符.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	张晓彤	辽宁石油化工大学石油化工学院	96	929	18.0	25.0
2	孙兆林	辽宁石油化工大学石油化工学院	111	1090	18.0	26.0
3	桂建舟	辽宁石油化工大学石油化工学院	76	745	17.0	23.0
4	刘丹	辽宁石油化工大学石油化工学院	55	532	12.0	20.0
5	刘实	辽宁石油化工大学石油化工学院	5	36	4.0	5.0
6	赵国利	辽宁石油化工大学石油化工学院	5	26	4.0	5.0