NH++H2→NH2++H反应机理的量子力学研究

• 作者: 葛素红 董光新 贾秀梅 邵菊香
• 来源期刊: 原子与分子物理学报
• 学科: 化学
• 关键词: Titan 氨气 热化学函数 过渡态
• 年，卷（期）: 2006,（2）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 331-336
• 页数: 6页
• 分类号: O643.12
• 字数: 3825字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1000-0364.2006.02.027

摘要

运用耦合簇理论CCSD方法对文献[1]提出的Titan大气中可能生成NH3的链式反应中第三个反应:NH++H2→NH2++H进行了热化学计算和分析.发现:① 反应(3)在Titan环境中具有良好的反应自发性,在低温下自发反应可能性更大.反应(3)的转变温度为11881.7 K,高于这个温度反应才不可能自发正向进行.运用量子化学MP2方法在6-311g(d) 基组下计算研究了反应的机理,发现:②此反应分为两步反应,第一步为放热反应,无能垒.第二步反应的过渡态为平面构型.正反应能垒仅为38.991 Kcal·mol-1,完全可以由第一步反应放出能量来补偿.结果均经过振动分析和IRC计算验证.在不同温度下,尤其是低温下第一步反应平衡常数很大.③由于此反应有较高的反应自发性,可以认为该反应在这六个在Titan大气的低温环境中自然合成NH3的链式反应中起着积极的作用.④耦合簇理论方法和MP2理论两种方法的计算结果是一致的,互相印证了结论的可靠性.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	邵菊香	宜宾学院物理系	13	58	4.0	7.0
2	葛素红	河西学院物理系	33	72	4.0	7.0
3	贾秀梅	河西学院物理系	12	8	2.0	2.0
4	董光新	河西学院物理系	1	1	1.0	1.0