CuZnAl水滑石衍生催化剂上甲醇水蒸气重整制氢Ⅲ.合成水滑石用金属盐的影响

• 作者: 何鸣元 刘晔 朱萍 汤颖 路勇
• 来源期刊: 催化学报
• 学科: 化学
• 关键词: 氧化铜 氧化锌 氧化铝 水滑石 甲醇 氢 水蒸气重整 燃料电池
• 年，卷（期）: 2007,（4）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 321-326
• 页数: 6页
• 分类号: O643
• 字数: 4578字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3321/j.issn:0253-9837.2007.04.009

摘要

采用共沉淀法,用不同金属盐为Cu源和Zn源合成了一系列CuZnAl水滑石,以此为前体经600 ℃焙烧后制得相应催化剂. 用硝酸盐和醋酸盐合成的水滑石结晶度高,其衍生催化剂比表面积大、 Cu的分散性好且易于还原;而用硫酸盐和盐酸盐合成的水滑石结晶度差,其衍生催化剂比表面积小、 Cu的分散性差且不易还原. 反应评价结果显示,用硝酸盐和醋酸盐制得的催化剂活性高、反应稳定性好;而用硫酸盐和盐酸盐制得的催化剂由于低的Cu表面积以及S和Cl的毒化作用而几乎无催化活性. 在醋酸盐制备的催化剂上,产物干气中CO的浓度明显较低,在250 ℃和WHSV=3.28 h-1 的条件下约为0.03%～0.04%, 仅为硝酸盐所制催化剂上CO浓度的1/5;在210 ℃和WHSV=0.5 h-1 的条件下,该催化剂上甲醇几乎完全转化,同时CO浓度降至约0.005%. N2O滴定、 CO2程序升温脱附和程序升温还原结果显示,用醋酸盐和硝酸盐制备的催化剂具有极相近的Cu表面积和表面碱性,但前者CuO的还原峰温较后者低近70 ℃, 归因于ZnO与CuO间的强相互作用,这是催化剂具有良好选择性的可能原因.