发烟硫酸中Pd/C催化甲烷选择氧化制甲醇

• 作者: 叶林敏 祝明霞 袁友珠 魏新
• 来源期刊: 催化学报
• 学科: 化学
• 关键词: 钯 活性炭 负载型催化剂 甲烷 选择氧化 甲醇 发烟硫酸
• 年，卷（期）: 2008,（8）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 720-726
• 页数: 7页
• 分类号: O643|TQ54
• 字数: 4721字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3321/j.issn:0253-9837.2008.08.010

摘要

以PdCl2为前驱体,采用浸渍法制备了Pd/C催化剂,并在发烟硫酸中考察了其催化甲烷选择氧化反应的性能,采用X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜和CO吸附等方法对催化剂进行了表征. 甲烷选择氧化反应得到的主产物硫酸单甲酯经水解后得到甲醇,在5%Pd/C催化剂、Pd用量30 μmol、反应温度180 ℃、反应压力4.0 MPa、反应时间 4 h 和发烟硫酸中SO3含量为50%的优化工艺条件下,甲烷转化率为23.6%, 甲醇的选择性和收率分别为69.5%和16.4%, 在一定程度上可实现催化剂的多次重复使用. Pd/C催化剂上的甲烷选择氧化反应可能遵循亲电取代机理,催化性能与Pd负载量、Pd粒子尺寸和分散度等有关.