CO2在Cu表面还原成碳氢化合物的DFT计算研究

• 作者: 欧利辉 陈胜利
• 来源期刊: 电化学
• 学科: 化学
• 关键词: 密度泛函理论计算 CO2还原 反应路径
• 年，卷（期）: 2011,（2）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 155-160
• 页数: 6页
• 分类号: O646
• 语种: 中文

摘要

应用密度泛函理论(DFT)反应能计算及最小能量路径分析研究了CO2在气相和电化学环境中于Cu(111)单晶表面的还原过程.气相CO2还原为碳氢化合物的反应路径可能为:CO2(g)+H*→COOH*→(CO+OH)*→CHO*:CHO+H*→CH2O*→(CH2+O)*;CH2*+2H*→CH4或2CH2→C2H4.整个反应由CO2(g)+H*→OOH*→(CO+OH)*,(CO+H)*→+CHO*和CH2O*→(CH2+O)*等几个步骤联合控制.在-0.50 V(vs.RHE)以正的电势下,CO2在Cu(111)表面电化学还原主要形成HCOO和CO吸附物;随着电势逐渐负移,CO2加氢解离形成CO的反应越来越容易,CO成为主要产物;随电势进一步变负,形成碳氢化合物的趋势逐渐变强.与CO2的气相化学还原不同的是,电化学环境下CO质子化形成的CHO中间体倾向于解离形成CH,而在气相中CHO中间体则倾向于进一步质子化形成CH2O中间体.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	陈胜利		13	15	2.0	3.0
2	欧利辉		3	0	0.0	0.0