增强MTP反应催化活性的新型铝膦酸盐粘合ZSM-5催化剂（上）

• 来源期刊: 甲醇生产与应用技术
• 学科: 工学
• 关键词: 铝磷酸盐 ZSM-5 酸度控制 机械强度 MTP
• 年，卷（期）: jcscyyyjs,（2）
• 页码范围: 31-35
• 页数: 5页
• 分类号: TQ241.21

摘要

通过用磷酸处理拟薄水铝石，制成由仅一方晶石和鳞石英的密相组成的新型铝磷酸盐（ALPO）粘合剂。用这种ALPO粘合剂制成ZSM-5沸石催化剂，并用XRD、氮气吸附、NH3-程序升温解吸、锄和”PNMR技术进行表征，从而阐明催化剂结构特性上发生的变化，以及这些变化对ALPO粘合后的ZSM-5催化剂在甲醇转化为丙烯（MTP）反应中催化活性的影响。XRD结果表明，磷和氧化铝粘合剂发生化学相互作用，形成高密度的铝磷酸盐和α-方晶石晶相。氮气吸附实验和同时进行的氨气程序升温解吸研究揭示了含磷催化剂中的拟薄水铝石粘合剂在孔径形态上的变化，以及ZSM-5的酸性变化。在添加磷之后观察到拟薄水铝石的介孔孔隙率急剧降低，从这个现象确实可以预见，拟薄水铝石的晶体内部空隙有所消失。造成这个现象的原因，可能是由于拟薄水铝石的形态发生变化，从晶相变为无定形的ALPO相。27Al和31P NMR的研究进一步证实了样品中ALPO的形成。本研究所制成的ZSM-5催化剂在甲醇转化为丙烯的反应中，表现出更佳的水热稳定性、机械强度、丙烯产率和抗结炭能力。随着磷添加量的增加，这种优异性能可持续增加，当磷／铝比例达到最佳值约0．8时，该催化表现出良好的催化性能。在MTP反应中，甲醇转化率近乎100％，C2-C4烯烃选择性达80％，其中主要成分为丙烯（约占50％）。在150h实验时间内，该催化剂一直表现出稳定的性能。