La/ZSM-5分子筛上1-己烯活化的理论研究

• 作者: 刘辉 朱吉钦 李延锋 王鹏 田辉平 贺鹏
• 来源期刊: 北京化工大学学报（自然科学版）
• 学科: 化学
• 关键词: 分子筛 镧改性 密度泛函理论 1-己烯 活化
• 年，卷（期）: 2011,（3）
• 所属期刊栏目: 化学与化学工程
• 页码范围: 6-11
• 分类号: O641
• 字数: 4533字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1671-4628.2011.03.002

摘要

基于54T团簇模型,采用ONIOM分层计算方法,研究了1-己烯分子与镧改性ZSM-5分子筛的相互作用,并详细描述了1-己烯分子在镧改性ZSM-5分子筛上的催化活化反应机理.计算结果表明,1-己烯与镧改性ZSM-5分子筛之间没有发生π配位吸附,只存在更加微弱的物理吸附,从而导致了镧改性ZSM-5分子筛烯烃吸附能力的降低.镧物种酸性中心的O-H键在活化能作用下通过极性分解直接发生质子迁移使1-己烯被质子化,经过碳正离子过渡态,形成稳定的烷氧基活化产物,从而使1-己烯被活化.计算得到的1-己烯的活化能垒是160.64kJ/mol,这为文献中报道的镧改性ZSM-5分子筛的烯烃吸附能力和催化活性降低提供理论支持,有助于探究镧改性前后ZSM-5分子筛催化性能改变的原因.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	田辉平	中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院	34	515	12.0	22.0
2	刘辉	北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室	130	924	16.0	24.0
3	王鹏	中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院	258	1237	18.0	26.0
4	朱吉钦	北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室	27	287	10.0	16.0
5	贺鹏	北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室	8	20	4.0	4.0
6	李延锋	北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室	3	25	2.0	3.0