合成气制C2含氧化合物Rh-Mn/SiO2催化剂上CO吸附的红外光谱研究

• 作者: 万惠霖 伊晓东 华卫琦 翁维正 陈明英
• 来源期刊: 催化学报
• 学科: 化学
• 关键词: 一氧化碳 加氢 碳二含氧化合物 铑 锰 二氧化硅 负载型催化剂 红外光谱
• 年，卷（期）: 2011,（4）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 672-681
• 分类号: O643
• 字数: 7075字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3724/SP.J.1088.2011.01132

摘要

采用浸渍法制备了一系列不同Mn含量的Rh-xMn/SiO2(x为Mn/Rh=0～3)催化剂,在对催化剂进行透射电镜、X射线衍射表征和CO加氢制C2含氧化合物催化性能评价的基础上,采用红外光谱技术分别考察了50和280℃下CO在催化剂上的吸附,以及50～280℃内合成气在Rh/SiO2和Rh-0.5Mn/SiO2催化剂上的程序升温反应,并在真空和CO气氛中考察了Rh-3Mn/SiO2催化剂上孪生CO吸附物种随温度的变化情况.结果表明,在CO气氛中,当温度升至200℃时,孪生CO吸附物种消失,表明在反应温度下可能不存在Rh+,即Rh+可能不是CO插入的活性位;Mn的添加有助于倾斜式CO吸附物种的生成;在合成气反应中Mn 通过促进高位能甲酰基中间态的生成,提高了催化剂氢助解离CO的能力.这与适量添加Mn使催化剂上CO转化率提高的结果一致.同时,Mn的添加还有助于削弱线式CO吸附物种的Rh-C键,使其更易于在表面上迁移,进而有利于CO的插入,提高C2含氧化合物的选择性.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	华卫琦		11	50	5.0	6.0