SBA-15分子筛羟基结构性质及其催化活性的理论研究

• 作者: 兰杰 王中学 王大喜 赵震
• 来源期刊: 无机化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: SBA-15 密度泛函理论 酸碱性 氧化性
• 年，卷（期）: 2012,（1）
• 所属期刊栏目: 论文
• 页码范围: 88-96
• 分类号: O613.3|O613.72
• 字数: 6126字
• 语种: 中文

摘要

采用密度泛函方法对SBA-15分子筛簇模型化合物进行了计算模拟,重点研究了簇模型化合物羟基的几何构型和电子结构性质.从键级、前线分子轨道、静电势和质子化能等方面探讨了表面羟基的酸碱及氧化还原性质.分子筛模型化合物的静电势图显示SBA-15分子筛表面孤立羟基的H原子为分子筛表面的L酸性位,而氢键羟基的O原子则为分子筛表面的B碱性位.分子筛的前线分子轨道研究发现,表面羟基是分子筛表面的氧化还原活性位.计算得到的羟基SiO-H键级及形成的氢键键级分别在0.677 5～0.7105和0.055 7～0.0926范围,计算羟基OH的质子化能在1471～1589 kJ·mol-1范围.考察分子筛表面的质子化能显示未参与形成氢键的羟基H质子具有较强的B酸性.