Cu(phen)Cl2催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯

• 作者: 吴元欣 周彬 孙炜 杜治平 王存文 黄丽明 黄晨
• 来源期刊: 催化学报
• 学科: 化学
• 关键词: 碳酸二甲酯 甲醇 氧化羰基化 氯化铜 邻菲哕啉 配合物
• 年，卷（期）: 2012,（4）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 736-742
• 分类号: O643
• 字数: 5183字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11121

摘要

以CuCl2和邻菲啰啉(phen)为原料,在甲醇和乙醇混合溶剂中制备了Cu(phen)Cl2,采用傅里叶红外光谱、热重分析和H2程序升温还原对其进行了表征,并研究了其在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中的催化性能.结果表明,Cu(phen)Cl2不仅具有较高的热稳定性,而且因phen与Cu(Ⅱ)间的σ-π配位作用而具有较高的催化活性.在催化剂浓度0.011mol/L,反应温度150℃,反应压力4.0 MPa和p(CO)/p(O2)=19的条件下,生成DMC的转化数(TON)可达51.5.研究还发现,反应存在诱导期,且TON随温度呈“M”形变化,据此提出了新的羰氧化反应机理.