程序升温条件下甲醇转化反应及流化床催化剂SAPO-34的积碳

• 作者: 刘中民 周游 徐舒涛 李金哲 王全义 袁翠峪 许磊 陈景润 魏迎旭
• 来源期刊: 催化学报
• 学科: 化学
• 关键词: 甲醇转化 积碳 程序升温反应 烃池机理 失活 金刚烷类化合物
• 年，卷（期）: 2012,（2）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 367-374
• 分类号: O643
• 字数: 5584字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.10838

摘要

在流化床反应条件下进行了SAPO-34催化的甲醇转化的程序升温反应,并分析了不同反应温度阶段的积碳产物.结合对反应流出物的检测结果和热分析及色质联用分析确定的积碳物种变化,解释了程序升温反应过程中甲醇转化特殊的变化趋势.在程序升温甲醇转化的积碳产物中,除芳烃外,还有一种饱和的多环烷烃积碳物种,它的生成影响了烃池活性中心的形成并引起甲醇转化在低温反应阶段的失活.甲基取代苯和甲基取代金刚烷是低温条件下SAPO-34催化的甲醇转化产生的主要积碳产物,它们在升温过程中会向甲基取代萘以及稠环芳烃转变.积碳物种的演变对应了甲醇转化在起始反应阶段(300～325℃)的反应活性升高和此后(325～350℃)的失活以及在更高温度阶段(350～400℃)活性的恢复.在反应性能评价和积碳分析基础上,首次提出了一种与金刚烷类积碳物种生成相关的低温甲醇转化的失活机理.