水蒸气分子在金属钚表面吸附的量子力学计算

• 作者: 孙希媛 杜际广 蒋刚 蒙大桥 陈军
• 来源期刊: 原子能科学技术
• 关键词: 分子结构 密度泛函 相对论有效原子实势 热力学函数
• 年，卷（期）: 2012,（9）
• 所属期刊栏目: 物理
• 页码范围: 1028-1033
• 分类号: O647
• 语种: 中文

摘要

采用密度泛函理论(B3LYP)方法,钚原子采用相对论有效原子实势(RECP) SDD基组,氢、氧原子采用aug-cc-pVTZ全电子基组,优化了PuO2的分子结构,得到了相应的平衡几何构型.同时优化了Pu-H2O的4个稳定异构体.比较能量发现水分子易于解离,从而与Pu形成更稳定的结构.由于Pu与O原子的电负性相差很大易发生电荷转移,分子的稳定性主要源于Pu-O之间的相互作用.根据电子-振动近似理论,计算了不同温度下金属Pu与H2O吸附与解离反应的生成热力学函数.计算表明,即使在低温下,H2O蒸汽分子也无法在金属钚表面形成分子吸附,相反,在金属钚表面水分子的解离可自发进行.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	蒋刚	四川大学原子与分子物理研究所	148	618	12.0	18.0
2	杜际广	四川大学原子与分子物理研究所	11	25	3.0	4.0
3	孙希媛	四川大学原子与分子物理研究所	3	6	2.0	2.0
4	蒙大桥		12	40	5.0	5.0
5	陈军		4	19	3.0	4.0