取代位对PBDEs/PCBs与DOM相互作用的影响

• 作者: 乔显亮 李静 杨先海 艾力江·努尔拉 谢晴 赵冬梅 陈景文
• 来源期刊: 科学通报
• 关键词: 溶解性有机物质 多溴联苯醚 多氯联苯 取代位 二面角 π-π作用
• 年，卷（期）: 2012,（34）
• 所属期刊栏目: 论文
• 页码范围: 3265-3271
• 页数: 7页
• 语种: 中文
• DOI: 10.1007/s11434-012-5464-9

摘要

溶解性有机物质(dissolved organic matter,DOM)对有机污染物的环境行为具有重要的影响,研究DOM与污染物的作用机制一直是环境领域的热点和难点问题之一.本文以多溴联苯醚(PBDEs)和多氯联苯(PCBs)为研究对象,通过结合常数测试、量子化学计算和分子对接等研究方法,从电荷分布和空间构型的角度,探讨了卤素原子取代位置对PBDEs和PCBs与DOM相互作用的影响机理.结果表明,取代基数目相同,非邻位取代比邻位取代的PBDEs/PCBs分子体积更大、疏水性更强,使非邻位取代的同类物更易与DOM发生疏水性分配.电荷分布分析表明,PBDEs和PCBs与DOM的苯环具备发生π-π相互作用的电荷条件.分子对接结果表明,CB-77,BDE-77和BDE-47分别有10种,8种和6种稳定构象,表现出与腐殖酸(Leonardite humic acid,LHA)模型分子的π-π相互作用,但未获得CB -47与LHA结合的稳定构象.通过分析二面角的变化以及分子对接能垒发现,与邻位取代分子相比,非邻位取代的PBDEs和PCBs两个苯环的二面角具有较大的灵活性和变化空间,通过分子扭曲和折叠,更容易与DOM上的苯环发生π-π作用.研究结果为揭示不同取代位的PBDEs和PCBs的环境行为差异提供理论依据,也从电荷分布和空间构型角度,为研究污染物分子与DOM之间的作用机制提供了一种思路和方法.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	陈景文		87	847	17.0	27.0
2	乔显亮		38	147	6.0	10.0
3	李静		116	955	17.0	27.0
4	谢晴		8	26	2.0	5.0
5	杨先海		5	11	2.0	3.0
6	艾力江·努尔拉		1	0	0.0	0.0
7	赵冬梅		2	4	1.0	2.0