Ni/MxOy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba,Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能

• 作者: 余长林 刘小燕 杨凯 樊启哲 胡久彪
• 来源期刊: 稀有金属
• 学科: 化学
• 关键词: CeZr固溶体 柠檬酸络合法 助剂元素 改性 甲烷部分氧化
• 年，卷（期）: 2014,（1）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 60-70
• 分类号: O643
• 语种: 中文
• DOI: 10.13373/j.cnki.cjrm.2014.01.010

摘要

首先采用柠檬酸络法制备了系列MxOy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/MxOy/CeO2-ZrO2复合催化剂.考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响.采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征.甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/A12 O3/CeO2-ZrO2＞ Ni/BaO/CeO2-ZrO2＞ Ni/CeO2-ZrO2＞ Ni/CuO/CeO2-ZrO2.催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成MxOy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2 O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性.掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的“氢溢流”效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cuo与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	余长林	江西理工大学冶金与化学工程学院	78	887	15.0	26.0
2	樊启哲	江西理工大学冶金与化学工程学院	21	185	7.0	13.0
3	胡久彪	江西理工大学冶金与化学工程学院	11	75	6.0	8.0
4	刘小燕	江西理工大学建筑与测绘工程学院	2	20	2.0	2.0