铈基复合氧化物的结构及其对HCl催化氧化性能的影响

• 作者: 乔旭 崔咪芬 徐希化 戴勇 汤吉海 谢兴星 费兆阳 陈献
• 来源期刊: 分子催化
• 学科: 化学
• 关键词: 铈基复合氧化物 氯化氢 催化氧化 循环利用 氯气
• 年，卷（期）: 2014,（6）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 507-514
• 分类号: O643.32
• 语种: 中文

摘要

采用氨水共沉淀法制备了一系列铈基复合氧化物(Ce0.9M01O2,M=Cu、Cr、Zr、Ti、La),借助XRD、Raman、N2吸附-脱附、ESEM和H2-TPR等手段对复合氧化物的结构进行了表征,并考察了其在HCl催化氧化制Cl2过程中的性能.结果显示:Cu、Cr和Zr掺杂能显著减小复合氧化物晶粒尺寸,提高复合氧化物的比表面积和孔容,并提供更多的低温可还原氧物种.而La和Ti的掺杂可以获得较大的表面氧空位浓度以及增加高温可还原氧物种数目.复合氧化物结构和表面性质的变化显著影响了其HCl催化氧化活性,在430℃下铈基复合氧化物催化剂活性顺序为:Ce0.9Cu0.1O2＞ Ce0 9Cr0.1O2＞ Ce0.9Zr0.1O2＞ Ce0.9Ti0.1O2＞ CeO2＞ Ce0.9La0.1O2,低温可还原氧物种数目直接与催化剂活性有关.反应动力学测试显示催化剂低温可还原氧物种有利于HCl在催化剂表面的吸附和活化,而催化剂表面的氧空位可以促进氧分子的吸附和活化.