固相反应制备无氯CuY催化剂及其催化氧化羰基化——固相反应温度和铜负载量的影响

• 作者: 刘斌 张国强 李忠 王玉春 郑华艳
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 甲醇氧化羰基化 碳酸二甲酯 固相反应温度 无氯CuY催化剂 Cu负载量
• 年，卷（期）: 2015,（12）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 2540-2549
• 页数: 10页
• 分类号: O643
• 字数: 6653字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20150285

摘要

以乙酰丙酮铜Cu (acac)2为铜源、NH4Y分子筛为载体,采用固相反应制备了无氯CuY催化剂,考察了在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯过程中固相反应温度和Cu负载量对CuY催化剂催化性能的影响,分析了CuY催化剂物相结构、可还原性Cu物种和织构性质对催化性能的影响.结果表明,随着固相反应温度的升高,与NH4Y中NH4+发生离子交换的Cu2+交换度和活性中心Cu+含量先增大后降低,CuY催化剂活性也呈现出相同的变化趋势;负载量(质量分数)低于10％时,受分子筛残留B酸位影响,碳酸二甲酯的选择性较低,而负载量高于12％时,CuY催化剂中出现了CuO物种,且粒子逐渐长大,覆盖部分活性中心,甚至堵塞孔道,使催化剂活性降低.当固相反应温度为250℃,Cu负载量为12％时,活性中心Cu+含量最高,催化剂表现出最佳的催化活性,碳酸二甲酯基于甲醇的时空收率为267.3 mg·g-1·h-1,甲醇转化率为6.9％,碳酸二甲酯(DMC)的选择性为69.2％.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	李忠	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	138	1285	20.0	27.0
2	郑华艳	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	63	641	15.0	23.0
3	王玉春	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	22	92	5.0	9.0
5	张国强	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	13	28	3.0	4.0
6	刘斌	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	13	56	5.0	6.0