热处理对Cu/Ag-OMS-2催化剂中铜物种表面状态的影响

• 作者: 余甜雨 刘慧 曾琴 李艳 杨小俊 王锐 邓尉
• 来源期刊: 武汉工程大学学报
• 学科: 工学
• 关键词: 碳酸二甲酯 甲醇 氧化羰基化 锰氧八面体分子筛 铜催化剂
• 年，卷（期）: 2015,（9）
• 页码范围: 18-23
• 页数: 6页
• 分类号: TQ225.52
• 字数: 2472字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1674-2869.2015.09.003

摘要

对Cu/Ag-OMS-2(OMS-2为锰氧八面体分子筛)催化剂中铜物种在热处理过程中的分散情况和存在形式进行了研究,通过X射线衍射、扫描电子显微镜表征手段分别考察了焙烧温度、焙烧时间和活性组分负载量不同时催化剂中铜物种的表面状态, 并分析了铜物种表面状态对催化氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的影响.结果表明,在热处理过程中,铜物种以片状形式均匀排列堆积,有利于反应物的吸附,有利于催化剂活性的提升;活性组分主要以氯化铜(CuCl)形式存在,受热部分分解为含有Cu+和Cu2+的铜氧化物6CuO·Cu2O,两种不同价态的铜物种的存在促进反应物的解离吸附,有利于提升催化活性.较适宜的催化剂热处理条件为:CuCl的负载量为25%,焙烧温度为500℃,焙烧时间为5 h,催化合成碳酸二甲酯的收率最高可达85%.