醋酸溶液中Pd(OAc)2催化甲烷选择氧化制甲醇机理研究

• 作者: 吴扬 徐锋 朱丽华 李创 贾韶洋
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 关键词: 甲烷 氧化 机理 甲醇 醋酸 醋酸钯 对苯醌 一氧化碳
• 年，卷（期）: 2016,（1）
• 页码范围: 33-36
• 页数: 4页
• 分类号: O643.3|TQ223.121
• 语种: 中文

摘要

利用自制实验系统,进行了醋酸体系中甲烷选择氧化制甲醇的实验研究.结果表明,氧气和对苯醌本身不具备氧化甲烷的能力,但在醋酸钯和对苯醌同时存在的条件下,可发生甲烷催化氧化制甲醇的反应,且在反应体系中添加CO以后,目标产物的生成量大幅增加.在实验的基础上,结合量子化学计算结果,分析了Pd(OAc)2催化甲烷选择氧化制甲醇的反应机理.分析认为,甲烷活化机理为氧化加成反应,即甲烷和对苯醌借助于pad2+的d、f轨道作为过渡轨道实现了有机加成反应,生成的产物经质子转移生成更为稳定的对羟基苯甲醚,对羟基苯甲醚可被体系中的氧气氧化为对苯醌,同时,生成甲醇.CO的作用主要是调节反应平衡.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	徐锋	黑龙江科技大学安全工程学院	66	248	8.0	11.0
2	朱丽华	黑龙江科技大学安全工程学院	49	182	7.0	10.0
3	李创	黑龙江科技大学安全工程学院	7	14	2.0	3.0
4	贾韶洋	黑龙江科技大学安全工程学院	3	3	1.0	1.0
5	吴扬	黑龙江科技大学安全工程学院	6	6	1.0	1.0