活性炭表面化学性质对负载Cu颗粒性质及催化甲醇氧化羰基化反应的影响

• 作者: 张国强 李忠 郑华艳 郝志强
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 表面化学性质 Cu/AC催化剂 催化剂组成 颗粒尺寸 氧化羰基化
• 年，卷（期）: 2016,（7）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 1380-1389
• 页数: 10页
• 分类号: O643
• 字数: 5132字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20150995

摘要

分别以在氮气和氨气气氛下热处理得到的活性炭(AC)为载体,采用浸渍焙烧法制备了Cu/AC催化剂,考察了AC表面化学性质对催化剂组成、Cu物种颗粒尺寸以及催化甲醇氧化羰基化反应性能的影响.对AC载体和相应Cu/AC催化剂的表征结果表明,AC在氮气中于600℃热处理后表面大部分羧基被消除,有利于催化剂中Cu物种的分散和减小颗粒尺寸;进一步升高温度至800℃,AC表面部分内酯、酸酐、酚类和醚类官能团被消除,导致催化剂中Cu物种发生团聚和烧结.随着表面含氧官能团数量的减少,前驱体与载体之间的相互作用力减弱,促进Cu2+还原为Cu+或Cu0.而氨气气氛下热处理会导致AC表面更多含氧官能团被消除,但同时引入了吡啶氮、吡咯氮和4价氮等含氮官能团,更利于催化剂中Cu物种的分散和减小颗粒尺寸.随着表面含氮官能团数量的增加,前驱体与载体之间的相互作用力增强,抑制了Cu2+的还原.实验结果表明,催化剂的活性随着Cu物种的颗粒尺寸而改变,当以氨气气氛下于800℃热处理的AC为载体时,Cu物种的颗粒尺寸最小(6.8 nm),催化性能最佳,催化反应的甲醇转化率、碳酸二甲酯(DMC)的时空收率和选择性分别为9.6％,278.7 mg·g-1·h-1和68.3％.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	李忠	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	138	1285	20.0	27.0
2	郑华艳	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	63	641	15.0	23.0
3	张国强	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	13	28	3.0	4.0
4	郝志强	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	3	7	2.0	2.0