尿素水溶液浸渍对柴油机 NH3-SCR后处理铜基分子筛催化剂性能的影响

• 来源期刊: 浙江大学学报（英文版）（A辑：应用物理和工程）
• 学科: 工学
• 关键词: 柴油机排放控制 选择性催化还原 NOx还原 铜基分子筛催化剂 尿素水溶液浸渍
• 年，卷（期）: 2016,（4）
• 页码范围: 325-334
• 页数: 10页
• 分类号: TK427
• 语种: 英文

摘要

目的：柴油机NH3-SCR系统在实际使用中容易出现SCR催化剂被尿素水溶液（DEF）浸渍和催化剂表面尿素结晶的问题，导致催化剂失活和老化。以铜基小孔分子筛Cu-SAPO-34为对象，研究DEF浸渍和尿素结晶对催化剂性能的影响，并分析DEF浸渍和尿素结晶影响催化特性的深层机理。<br>　　创新点：1.通过小样 DEF 浸泡和水热处理模拟柴油机NH3-SCR 系统在实际使用中催化剂表面被 DEF浸渍、尿素结晶生成及演变的情况；2.采用四步法在流动反应器上对被 DEF 浸泡和水热处理后的催化剂小样进行性能评估和分析。<br>　　方法：1.对全尺寸铜基分子筛SCR催化剂取小样并进行700°C和4小时的水热预处理使其性能稳定；2.通过1~2小时DEF浸泡和高达550°C的水热处理，模拟柴油机 NH3-SCR 系统在实际使用中催化剂表面 DEF 浸渍、尿素结晶生成与演变情况；3.采用四步法在流动反应器上对被DEF浸泡和水热处理后的催化剂小样进行 NOx转化率、N2O选择性、NO和NH3氧化性以及NH3存储等性能评估；4.以新鲜催化剂小样为参照，分析DEF 浸渍和尿素结晶对铜基分子筛 SCR 催化剂性能的影响。<br>　　结论：1. DEF浸渍会轻微减小铜基分子筛SCR催化剂的铜载量；2.铜载量的降低削弱了催化剂的氧化性，导致较低的NO/NH3氧化性和高温N2O选择性；3.铜载量的降低减缓了催化剂表面硝酸氨的分解，导致较低的低温N2O选择性；4. DEF浸渍引起铜载量变化的同时增强了催化剂表面酸性，使更多NH3可以被吸附和参与SCR反应；5. DEF浸渍过的催化剂小样由于具有较低的 NH3氧化性和较高的NH3存储能力，所以在400°C以上具有更好的NOx转化率；6.尿素结晶对催化剂性能影响不明显，主要是因为DEF浸泡后的高温水热处理已经去除了催化剂表面大部分的尿素结晶。