合成气中的硫对Ni(111)表面上CO甲烷化的影响

• 作者: 凌丽霞 樊丽丽 王宝俊 齐冀
• 来源期刊: 煤炭转化
• 学科: 化学
• 关键词: Ni(111)含硫表面 密度泛函理论 CO甲烷化 中间体 反应路径
• 年，卷（期）: 2016,（4）
• 页码范围: 37-45
• 页数: 9页
• 分类号: O643.36
• 字数: 5957字
• 语种: 中文

摘要

基于密度泛函理论的方法,对硫覆盖度为0.22的Ni(111)表面上合成气甲烷化的反应机理进行了研究.描述了Ni(111)含硫表面上各种反应分子和可能中间体的稳定构型,相对于Ni(111)表面,反应物CO的吸附能降低了0.30 eV,而重要中间体CH2,CH3和HCO吸附能分别下降了0.11 eV,0.24 eV和0.23 eV.得出在0.22 mL硫覆盖度的Ni(111)表面上CO通过加氢反应生成甲烷的最优路径为:CO+ 4H→HCO+ 3H→CH2O+2H→CH3O+H→CH3+H→CH4,而在Ni(111)洁净表面甲烷化时,HCO的进一步加氢则容易生成CHOH,这说明表面S原子的存在使CO甲烷化的路径发生了改变.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	王宝俊	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	40	569	13.0	23.0
2	樊丽丽	太原理工大学化学化工学院	5	40	4.0	5.0
3	凌丽霞	太原理工大学化学化工学院	20	169	7.0	13.0
4	齐冀	太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室	1	0	0.0	0.0