离子液体在CO2电还原反应过程中的催化作用与机理研究

• 作者: 施锦 李露 李青远 杨冬伟 王晓春 王琴
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 二氧化碳 电化学还原 离子液体 交流阻抗 催化机理
• 年，卷（期）: 2016,（1）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 94-99
• 页数: 6页
• 分类号: O646
• 字数: 3016字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20150514

摘要

在1-丁基3-甲基咪唑三氟甲基磺酸盐([Bmim][CF3SO3])/碳酸丙烯酯(PC)溶液中,采用循环伏安曲线、交流阻抗谱及阻抗模拟方法,研究了CO2在Au上发生电还原反应的速率控制步骤与离子液体的催化作用.结果表明,在CO2电还原反应过程中,吸附态CO2经单电子还原生成CO2·-自由基是速率控制步骤.由于离子液体的催化作用,CO2在[Bmim][CF3SO3]/PC溶液中电还原的过电位比在四丁基三氟甲基磺酸铵([Bu4N][CF3SO3])/PC溶液中降低了239 mV.交流阻抗测试结果表明,离子液体中的阳离子[Bmim]+吸附在Au电极表面,形成离子液体吸附层,吸附态的CO2分子经单电子还原后生成CO2·-自由基,与周围离子液体发生相互作用,形成中间体[Bmim-CO2]ad,降低了CO2·-的能量状态,使得CO2电还原反应的过电位大幅度降低.