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摘要:
质子交换膜燃料电池(PEMFC)因能量转化率高、电流密度大、对负荷响应快及环境友好等优点而应用前景广阔.然而, Pt基催化剂的大量使用使得 PEMFC成本居高不下,阻碍了其商业化进程.金属 Ir具有良好的稳定性和相比 Pt较低的成本,可替代金属 Pt催化燃料电池阳极氢氧化反应.但是, Ir基催化剂的催化活性比 Pt低,难以满足商业化要求.通过合金调控 Ir纳米晶的电子结构和几何结构是降低 Ir用量、提高 Ir催化剂氢氧化活性的有效方法.<br>  本文研究了 Ir基合金纳米晶中合金元素(Fe, Ni, Co)所产生的合金效应在酸碱性介质中对催化氢氧化的影响.采用溶剂蒸发-氢气还原法合成了具有相近合金度且平均粒径小于5 nm的 IrFe, IrNi和 IrCo纳米合金催化剂.电化学测试表明, IrNi合金催化剂具有最高的催化氢氧化活性.在酸性介质中, IrNi合金催化剂的质量比活性达到152 A/gIr (@0.1 V vs RHE),高于 IrFe (146 A/gIr)和IrCo (133 A/gIr)合金催化剂以及商业化 Pt/C催化剂(116 A/gPt).而在碱性介质中, Ir基合金催化剂活性较酸性介质中低,各合金催化剂优劣次序与酸性介质中一致.结构分析表明,合金化致使 Ir晶格收缩,收缩程度以 IrFe, IrNi和 IrCo的顺序依次降低. IrNi合金催化剂中 Ni合金元素诱导 Ir发生晶格收缩适中,使催化剂与中间物种(Had, OHad)的相互作用适度,从而获得最优的催化性质.另外,合金效应在不同 pH介质中影响不一:在酸性介质中,由合金元素(Fe, Ni, Co)导致的 Ir–Had相互作用弱化是提高氢氧化活性的主要原因;在碱性介质中,催化剂表面的亲氧效应决定了电极表面的 OHad吸/脱附性质和 Had表面覆盖度,从而影响催化氢氧化活性.
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文献信息
篇名 碳载合金 IrM(M = Fe,Ni,Co)纳米颗粒催化酸性与碱性介质中氢氧化反应
来源期刊 催化学报 学科
关键词 合金效应 氢氧化反应 铱合金 晶格收缩 燃料电池
年,卷(期) 2016,(7) 所属期刊栏目 论文
研究方向 页码范围 1142-1148
页数 7页 分类号
字数 1743字 语种 中文
DOI 10.1016/S1872-2067(15)61064-6
五维指标
作者信息
序号 姓名 单位 发文数 被引次数 H指数 G指数
1 魏子栋 重庆大学化学化工学院 66 966 16.0 30.0
2 李莉 重庆大学化学化工学院 54 828 12.0 28.0
3 陈四国 重庆大学化学化工学院 10 15 2.0 3.0
4 丁炜 重庆大学化学化工学院 7 34 2.0 5.0
5 聂瑶 重庆大学化学化工学院 2 34 2.0 2.0
6 李巍 重庆大学化学化工学院 2 7 1.0 2.0
7 吴光平 重庆大学化学化工学院 2 6 1.0 2.0
8 廖建华 重庆大学化学化工学院 1 6 1.0 1.0
9 陶思成 重庆大学化学化工学院 1 6 1.0 1.0
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研究主题发展历程
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合金效应
氢氧化反应
铱合金
晶格收缩
燃料电池
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期刊影响力
催化学报
月刊
0253-9837
21-1195/O6
大16开
辽宁省大连市中山路457号(大连110信箱)
8-93
1980
chi
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