Pt/TiO2/ZSM-5催化剂的制备及其催化转化正丁烷

• 作者: 刘佳 姜桂元 孙乾耀 张耀远 杨庆鑫 王雅君 赵震 韩善磊
• 来源期刊: 化工学报
• 关键词: Pt/TiO2/ZSM-5 催化剂 “金属-载体”强相互作用 分子筛 低碳烯烃
• 年，卷（期）: 2016,（8）
• 所属期刊栏目: 催化、动力学与反应器
• 页码范围: 3363-3373
• 页数: 11页
• 分类号: O643.3
• 语种: 中文
• DOI: 10.11949/j.issn.0438-1157.20160464

摘要

采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法，分别对ZSM-5分子筛进行TiO2改性和Pt负载，获得了具有脱氢-裂解双功能的Pt/TiO2/ZSM-5催化剂，采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS和NH3-TPD对样品的晶体结构，孔结构、形貌、活性金属价态和酸性质等进行了表征，并研究了正丁烷在此催化剂上催化转化制备低碳烯烃的反应规律。研究结果表明，TiO2的引入，一方面使得改性后的ZSM-5分子筛获得了额外的酸性中心，特别是强酸性位含量的增加，有助于促进正丁烷的活化；另一方面Pt与TiO2之间存在“金属-载体”强相互作用（SMSI），在H2还原气氛下， Pt能够促进TiO2的还原，生成Ti3+物种，而Ti3+的存在增加了Pt周围的电荷密度,降低了Pt对低碳烯烃（ C2=～C3=）的吸附能力，抑制了深度脱氢和生焦反应，从而提高双功能催化剂对烯烃的选择性。当 H2还原温度为450℃时, Pt/10TiO2/ZSM-5催化剂在625℃下的正丁烷转化率为76.1%，低碳烯烃（C2=～C3=）收率为50.9%，分别比Pt/ZSM-5催化剂提高了16.7%和12.6%。