煤焦热解过程中产生NH3的量子化学研究

• 作者: 朱恒毅
• 来源期刊: 煤炭转化
• 学科: 化学
• 关键词: 热解 煤焦 NH3 吡啶 2-吡啶酮 量子化学
• 年，卷（期）: 2017,（6）
• 页码范围: 14-20
• 页数: 7页
• 分类号: O641|TQ018
• 字数: 3496字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1004-4248.2017.06.003

摘要

基于密度泛函理论和过渡态原理,使用Dmol3模块在分子水平上研究了含有吡啶型氮和吡咯型氮的Armchair和Zigzag型煤焦边缘模型热解过程中释放NH 3的过程,并从能量和热力学角度分析煤焦中哪种氮的存在形式容易热解释放NH 3.所涉及的基元反应均寻找到了过渡态,并得到每一步反应的活化能.通过吉布斯自由能的比较和反应能量对比发现,含有吡啶氮的煤焦模型第一步加氢吸附是放热的,而第二步加氢吸附则为吸热的;含有2-吡啶酮的吡咯氮煤焦模型氢的吸附过程是吸热的;无论是含有吡啶氮还是吡咯氮,Armchair煤焦模型相对于Zigzag煤焦模型来说更容易开环析出NH 2基团;含有2-吡啶酮的吡咯氮煤焦模型相对于含有吡啶氮的煤焦模型来说更容易加氢析出NH 2,进而形成NH 3分子;四条反应路径中含有吡咯氮的Armchair模型最容易产生NH 3.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	朱恒毅		1	1	1.0	1.0