草酸盐热分解法制备CeO2负载CuO催化剂用于CO优先氧化反应

• 作者: 丁彤 李新刚 王成 王新雷 田野 程庆鹏 郭丽红 马奎
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 草酸盐热分解法 CuO/CeO2催化剂 CO优先氧化 强相互作用 表面Ce3+
• 年，卷（期）: 2017,（12）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 2296-2305
• 页数: 10页
• 分类号: O643
• 字数: 6052字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20170181

摘要

采用草酸盐热分解-浸渍法制备了一系列不同CuO负载量的CuO/CeO2催化剂,并将其用于CO优先氧化(PROX)研究.当CuO负载量为10%时催化剂活性最高,具有温区最宽且温度最低的CO完全转化窗口(96~160℃),并且当反应温度低于131℃ 时,产物中CO2选择性始终保持100%.研究结果表明,当负载少量CuO时,Cu2+离子会进入CeO2晶格形成固溶体;进一步提高CuO负载量会导致CuO在CeO2表面聚集.对于CuO/CeO2催化剂,形成Cu-Ce固溶体会在催化剂表面生成大量的表面氧空位和Ce3+;Ce3+则与Cu2+作用产生更多的表面Cu+,而Cu+是CO PROX的活性中心,因此表面Ce3+含量的提高和Cu-Ce之间相互作用的增强是活性提高的主要原因.与普通沉淀-浸渍法制备的CuO/CeO2催化剂相比,草酸盐热分解-浸渍法制备的催化剂更有利于Cu-Ce固溶体的形成,从而具有更多的表面Ce3+和更强的表面Cu-Ce相互作用,因此具有更高的CO优先氧化活性.