铈锆复合氧化物负载氧化钌催化甲醇选择氧化合成甲酸甲酯

• 作者: 刘海超 陈文龙
• 来源期刊: 中国稀土学报
• 学科: 化学
• 关键词: 铈锆复合氧化物 负载RuOx催化剂 甲醇选择氧化 甲酸甲酯
• 年，卷（期）: 2017,（1）
• 所属期刊栏目: 稀土催化
• 页码范围: 92-100
• 页数: 9页
• 分类号: O643.38
• 字数: 5751字
• 语种: 中文
• DOI: 10.11785/S1000-4343.20170109

摘要

采用等容浸渍法,制备了t-ZrO2,m-ZrO2,CeO2和CexZr1-xO(x=0.05 ～0.8)负载RuOx催化剂,研究了载体对RuOx物种的结构及其催化甲醇选择氧化反应性能的影响.通过XRD,Raman,XPS和H2-TPR等手段对这些催化剂进行表征,发现当Ru表面密度为0.23 ～0.43Ru·nm-2时,RuOx物种以高分散形式存在,该结构含有Ru=O键以及与载体之间的Ru-O-S(S表示载体阳离子)键,且其Ru 3d5/2结合能为281.6 eV.这些结果表明高分散RuOx物种以RuO42-结构形式存在.H2-TPR结果表明,CeO2和CexZr1-xO(x=0.05～0.8)载体相比于t-ZrO2和m-ZrO2载体具有更加优异的氧化还原性能.RuOx/CeO2催化甲醇选择氧化反应活性显著优于RuOx/t-ZrO2和RuOx/m-ZrO2催化剂.随Ce含量增加,RuOx/CexZr1-xO(x=0～1.0)催化反应活性逐渐增大,反映出氧化还原性载体能够促进高分散RuOx催化剂的活性.同时,甲酸甲酯产物的选择性也随之升高,反应温度为100℃时,在～20％甲醇转化率下,甲酸甲酯选择性可达81.5％.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	刘海超	北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室	13	37	5.0	6.0
2	陈文龙	北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室	3	7	1.0	2.0