北山地下水氧化还原电势及其对可变价核素迁移的影响

• 作者: 吴晓翠 商澄铭 宋阳 康明亮 徐枫起 李亚伟 王驹 蔡智毅 陈繁荣
• 来源期刊: 核化学与放射化学
• 学科: 工学
• 关键词: 核废物处置 北山 氧化还原电势 溶解度 迁移性
• 年，卷（期）: 2017,（3）
• 所属期刊栏目: 环境放射化学
• 页码范围: 227-234
• 页数: 8页
• 分类号: TL942.1
• 字数: 5980字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7538/hhx.2017.39.03.0227

摘要

氧化还原电势(Eh)是影响高放废物处置库长期安全性能的重要参数之一.然而,直接测定地下水的Eh值面临较多不确定性因素.北山花岗岩中存在一定量的含铁矿物,由此可能控制地下水中铁的含量.本工作基于北山三号井400 m深处的地下水,水中铁质量浓度为0.033 mg/L及钻孔岩芯中Fe2+/Fet.t的比值为96.86％条件下,提出了一个推测北山地下水氧化还原电势的可能方法,计算得到北山三号井地下水的Eh=83.2 mV.该值与利用针铁矿的沉淀饱和指数估算得到的101.8 mV相接近,但需进一步开展现场的Eh测量工作来验证及比对.依据此Eh,利用PHREEQC程序及OECD/NEA发布的最新热力学数据,并加入MUO2 (CO3);-和M2 UO2 (CO3)2(M=Ca、Mg、Sr)的稳定常数,计算了可变价核素U、99Tc、79Se和Np在北山地下水中的形态分布和溶解度.结果表明,U和Tc的溶解度相对较高(约10-5～10-4 mol/L),Se的溶解度相对较低(约10-8 mol/L),Np的溶解度则极低(约10-18 mol/L);此外,溶解态的U、Tc和Se主要以阴离子形式存在,具有较强的迁移性.另一方面,北山花岗岩富含二价铁离子,因此需进一步开展其对可变价核素还原沉淀作用的实验研究,以综合评价处置场的安全性能.