g-C3N4修饰β-ZnMoO4光催化降解磺胺二甲嘧啶:合成方法的影响、降解动力学及机理

• 作者: 庄艳峰 张婧 毛旭辉 肖巍
• 来源期刊: 催化学报
• 关键词: 钼酸锌 石墨相氮化碳 光催化 磺胺二甲嘧啶 水处理
• 年，卷（期）: 2017,（12）
• 所属期刊栏目: 论文
• 页码范围: 2009-2020,中插1-中插3
• 页数: 13页
• 字数: 1568字
• 语种: 中文
• DOI: 10.1016/S1872-2067(17)62935-8

摘要

在过去几十年中,钼酸盐在功能材料领域的应用备受关注.例如,半导体材料二价金属钼酸盐MMoO4(M=Ca,Mg,Zn)在发光、催化、电容器、闪烁探测器等方面已有良好的应用.研究表明,钼酸锌在紫外或可见光照射下能够有效降解甲基橙、维多利亚蓝、苯酚等污染物.中国拥有丰富的钼资源,目前钼主要用于生产高强度钢.制备钼基高效除污除材料可作为钼资源的另一种高附加值利用模式.氮化碳(g-C3N4)作为一种低成本的光活性改性剂,可提高半导体材料的光催化性能.迄今为止,基于氮化碳复合材料的制备方法包括:原位水热合成、超声波复合、一步升温合成和沉淀法等.然而,很少讨论合成方法对复合材料性能的影响.本文以β-ZnMoO4为主体材料,g-C3N4为修饰材料,首次制备了两者复合的新型光催化剂.采用不同的方法和条件制备了β-ZnMoO4和β-ZnMoO4/C3N4复合材料,探讨了合成方法对复合材料光催化性能的影响,并进一步研究了材料光催化降解磺胺二甲嘧啶的动力学和降解途径.以钼酸钠和硝酸锌为原料,在不同温度和时间条件下,采用水热法合成得到了两种不同形貌的β-ZnMoO4材料.光催化降解实验结果显示,水热合成条件对催化剂的光催化活性影响很大,280oC水热条件下维持24 h,得到表面光滑的不规则微米颗粒(β-ZnMoO4-280),其光催化活性高于180oC条件下获得的片状形貌的钼酸锌材料(β-ZnMoO4-180).β-ZnMoO4/C3N4复合材料通过原位水热法和超声法合成,结果显示,原位水热合成条件下获得的β-ZnMoO4-180/C3N4光催化剂对磺胺二甲嘧啶表现出显著增强的降解能力.相比之下,在280oC水热条件下,C3N4颗粒发生逐步分解,且反应开始时C3N4颗粒会扰乱β-ZnMoO4-280晶体生长的连续性,使复合材料性能下降.对于超声法合成的β-ZnMoO4/C3N4材料,两种β-ZnMoO4/C3N4复合材料的光催化活性均提高,但提高程度不及水热法180oC条件下制备的材料.结果表明,对于光催化复合材料的制备,要选择适当的合成方法,才能得到高性能复合光催化材料,本文采用180oC的水热合成条件,添加3%g-C3N4,可得到性能最佳的β-ZnMoO4-180/C3N4复合光催化剂.添加自由基抑制剂的光催化降解实验结果表明,超氧负离子(?O2-)和空穴(h+)在降解中起主导作用.β-ZnMoO4/C3N4复合材料光催化活性的增强归因于C3N4与β-ZnMoO4之间形成异质结,该异质结提高了光生电子-空穴对的分离效率.通过液相-质谱联用手段,测定了磺胺二甲嘧啶降解的中间产物,结果表明,污染物的光催化降解途径主要包括脱氨基和脱甲基过程.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	张婧	武汉大学资源与环境科学学院	35	115	6.0	9.0
2	庄艳峰	武汉大学土木建筑工程学院	20	359	9.0	18.0
3	毛旭辉	武汉大学资源与环境科学学院	30	112	6.0	9.0
4	肖巍	武汉大学资源与环境科学学院	4	10	2.0	3.0