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新型Br(o)nsted-Lewis酸性催化剂LaPW12O40/SiO2制备及其在催化酯化反应合成生物柴油中的应用
新型Br(o)nsted-Lewis酸性催化剂LaPW12O40/SiO2制备及其在催化酯化反应合成生物柴油中的应用
作者:
刘峰生
唐国强
舒庆
贺江凡
邹文强
基本信息来源于合作网站,原文需代理用户跳转至来源网站获取
镧改性
磷钨杂多酸
溶胶-凝胶法
Br(o)nsted-Lewis固体酸
酯化反应
摘要:
以十二磷钨杂多酸(Tungstophosphoric acid,H3 PW12O40)为基体,分别通过普通浸渍法、溶胶凝胶法和超声浸渍法进行了 La3+改性作用,合成了三种固体酸催化剂A-LaPW12O40、B-LaPW12O40/SiO2和C-LaPW12O40.采用X射线荧光光谱(XRF)、孔径比表面积测定、X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、热重(TG)、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等方法对合成的催化剂进行了表征,并比较了以上催化剂在用于催化以油酸和甲醇为反应物经酯化反应合成生物柴油时的活性和稳定性.结果表明,B-LaPW12O40/SiO2具有最高催化活性,当甲醇与油酸的物质的量比为8∶1,催化剂用量为反应物总质量的2%,反应温度为65℃,反应1h后,油酸的转化率即高达93%.循环使用B-LaPW12 O40/SiO2催化剂六次后,油酸的转化率仍高达86.4%.B-LaPW12 O40/SiO2的高催化活性和稳定性可归因于在溶胶凝胶的转化过程中,作为硅源材料的四乙氧基硅(TEOS)易在酸性条件下发生水解反应形成SiO2网络,进而SiO2网络中的硅醇键与H3PW12O40中的H+发生配位作用,生成具有强静电吸附力的(≡Si-OH2+)(H2PW12O40)络合物.随着该络合物的形成,促进了La3+在SiO2表面的吸附而堵塞了H3PW12O40的孔道结构,抑制了H3PW12O40颗粒在焙烧过程中进一步聚集长大.SiO2将作为载体并以干凝胶状态存在于B-LaPW12O40/SiO2催化剂中,由于SiO2凝胶的高比表面积而使B-LaPW12O40/SiO2具有了较大的比表面积,从H3PW12O40的1.4 m2/g增加至31.3 m2/g.并且,通过吡啶吸附红外光谱确定B-LaPW12O40/SiO2为Br(o)nsted-Lewis酸型固体酸,由于Br(o)nsted酸位易与酯化反应过程中生成的水发生水合反应而失活,因而Lewis酸位的形成有助于减少催化剂的失活现象发生.Lewis酸位的出现可归因于(≡Si-OH2+)(H2PW12O40)与吸附在其表面的具有强吸电子作用的La3+发生键合作用后生成了LaPW12O40/SiO2.
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新型Br(o)nsted-Lewis酸性催化剂LaPW12O40/SiO2制备及其在催化酯化反应合成生物柴油中的应用
来源期刊
燃料化学学报
学科
工学
关键词
镧改性
磷钨杂多酸
溶胶-凝胶法
Br(o)nsted-Lewis固体酸
酯化反应
年,卷(期)
2017,(8)
所属期刊栏目
论文
研究方向
页码范围
939-949
页数
11页
分类号
TQ645.8
字数
9493字
语种
中文
DOI
五维指标
作者信息
序号
姓名
单位
发文数
被引次数
H指数
G指数
1
邹文强
江西理工大学冶金与化学工程学院
7
23
3.0
4.0
2
舒庆
江西理工大学冶金与化学工程学院
32
263
8.0
15.0
3
贺江凡
江西理工大学冶金与化学工程学院
4
9
2.0
3.0
4
唐国强
江西理工大学冶金与化学工程学院
4
14
2.0
3.0
5
刘峰生
江西理工大学冶金与化学工程学院
5
17
2.0
3.0
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研究去脉
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燃料化学学报
主办单位:
中国化学会
中国科学院山西煤炭化学研究所
出版周期:
月刊
ISSN:
0253-2409
CN:
14-1140/TQ
开本:
大16开
出版地:
太原市桃园南路27号(太原165信箱)
邮发代号:
22-50
创刊时间:
1956
语种:
chi
出版文献量(篇)
3802
总下载数(次)
2
总被引数(次)
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