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摘要:
在工业锅炉烟气处理领域,由于锅炉容量低,烟气温度往往无法满足传统选择性催化还原(SCR)所需温度窗口.工业锅炉烟气成分的复杂性也给氮氧化物治理带来了严峻考验.臭氧深度氧化NO结合湿法洗涤同时脱硫脱硝技术具有独特的应用优势.传统臭氧氧化技术中,NO被臭氧氧化为NO2,进而在脱硫塔中实现一体化脱硫脱硝.但由于NO2溶解度相对较低,需要在脱硫浆液中加入添加剂提高脱硝效率,造成运行成本增加.NO经臭氧深度氧化后,NO2进一步转化为溶解度高的N2O5,传统脱硫石膏浆液即可实现高效吸收N2O5,从而有效提高氮氧化物吸收效率.但由于N2O5生成反应速率低,深度氧化存在臭氧投入量大、反应时间长及臭氧残留多的缺点.臭氧耦合催化剂深度氧化NO可有效解决以上问题.首先,本文采用溶胶-凝胶法合成一系列单金属氧化物(Mn,Co,Ce,Fe,Cu,Cr)作为臭氧深度氧化NO的催化剂.结果发现锰氧化物表现出最高的催化活性,在70oC下,O3/NO摩尔比为2.0时经过0.12 s的反应时间催化剂即可实现80%以上的转化效率.但根据N2O5生成的总包反应(2NO+3O3=N2O5+3O2)可以看出,O3/NO摩尔比为1.5时即可实现N2O5的完全转化.由于催化臭氧氧化反应温度较低,中间产物在催化剂表面聚集,占据大量活性位,进而导致无法实现1.5摩尔比的高效转化.通过采用球形氧化铝作为载体,避免粉末状催化剂紧凑型布置,增加换热面积,可有效降低催化剂表面中间产物聚集;同时延长了气体与催化剂的接触时间,提高反应效率.在球形氧化铝载体上负载锰基双金属氧化物(Ce-Mn,Fe-M,Cr-Mn,Cu-Mn和Co-Mn),在初始NO浓度为410 mg/m3,反应温度100oC,O3/NO摩尔比1.5,催化反应时间0.12 s的工况下,催化剂最终实现95%(Fe-Mn)和88%(Ce-Mn)的转化效率,剩余NO和NO2的浓度分别低于20 mg/m3(Fe-Mn)和50 mg/m3(Ce-Mn),臭氧残留浓度低于25 mg/m3.同负载单一锰氧化物(83%转化率)相比,双金属氧化物进一步提高了N2O5生成效率.因此,臭氧耦合催化剂深度氧化NO结合湿法吸收在工业锅炉超低排放(NOx<50 mg/m3)领域具有广泛应用前景.通过XRD、氮气吸附、H2-TPR和XPS等手段研究了催化剂的晶体结构、孔结构参数、氧化还原性能和表面原子价态.催化臭氧深度氧化NO主要与催化剂对臭氧的分解性能和对NO的氧化性能有关.较大的比表面积和孔容有利于催化剂的吸附.氧空位有利于臭氧的吸附和分解.Mn4+和Mn3+的均衡分布既有利于NO的吸附氧化又有利于臭氧的吸附分解,最终提高了N2O5生成效率.
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内容分析
关键词云
关键词热度
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文献信息
篇名 球形氧化铝负载锰基双金属氧化物催化剂催化臭氧深度氧化NO
来源期刊 催化学报 学科
关键词 一氧化氮 深度氧化 催化剂 臭氧 过渡金属氧化物
年,卷(期) 2017,(7) 所属期刊栏目 论文
研究方向 页码范围 1270-1280
页数 11页 分类号
字数 1449字 语种 中文
DOI 10.1016/S1872-2067(17)62860-2
五维指标
作者信息
序号 姓名 单位 发文数 被引次数 H指数 G指数
1 何勇 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 511 9054 45.0 65.0
2 王智化 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 131 1190 20.0 30.0
3 朱燕群 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 33 226 8.0 14.0
4 林法伟 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 5 51 4.0 5.0
5 邵嘉铭 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 4 10 2.0 3.0
6 袁定琨 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 2 10 2.0 2.0
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研究主题发展历程
节点文献
一氧化氮
深度氧化
催化剂
臭氧
过渡金属氧化物
研究起点
研究来源
研究分支
研究去脉
引文网络交叉学科
相关学者/机构
期刊影响力
催化学报
月刊
0253-9837
21-1195/O6
大16开
辽宁省大连市中山路457号(大连110信箱)
8-93
1980
chi
出版文献量(篇)
5062
总下载数(次)
23
总被引数(次)
65041
相关基金
国家自然科学基金
英文译名:the National Natural Science Foundation of China
官方网址:http://www.nsfc.gov.cn/
项目类型:青年科学基金项目(面上项目)
学科类型:数理科学
论文1v1指导