焙烧气氛对二甲醚低温选择氧化MoO3-SnO2催化剂结构及性能的影响

• 作者: 张振洲 张清德 王文峰 谭猗生 韩怡卓 顾颖颖 高秀娟
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: MoO3-SnO2催化剂 焙烧气氛 二甲醚氧化 甲酸甲酯
• 年，卷（期）: 2017,（5）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 572-580
• 页数: 9页
• 分类号: O643.3
• 字数: 7160字
• 语种: 中文

摘要

采用共沉淀法制备了Mo/Sn物质的量比为1:3的MoO3-SnO2催化剂,考察了焙烧气氛(O2、air、N2和H2)对催化剂结构及二甲醚(DME)低温氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响.结果表明,在O2中焙烧的催化剂上DME转化率高达25.10%,MF选择性为72.21%,催化剂具有较高的反应活性.而在H2中焙烧催化剂上DME转化率仅为7.01%,MF选择性为75.82%.不同气氛焙烧催化剂上DME转化率由大到小的顺序:O2>air>N2> H2.采用XRD、Raman、XPS及ESR等对催化剂进行深入表征.结果表明,共沉淀制备Mo1Sn3催化剂中钼物种以高分散MoOx形式存在.O2中焙烧催化剂表面Mo=O及存在于Mo-Sn界面处五配位钼氧化物中Mo5+含量均高于其他三种催化剂,即低聚态MoOx末端Mo=O可能是反应活性位点之一,五配位钼氧化物中Mo5+的存在有利于催化剂活性的提高,也有助于MF的生成.结合in suit DRIFTS证实了吸附于Mo5+上的CH3O,在催化剂表面Mo=O作用下氧化为HCHO后与另一分子CH3O耦合为MF.