DFT计算研究碱性条件下γ-FeOOH(010)上氧析出反应机理

• 作者: Miru Tang Qingfeng Ge
• 来源期刊: 催化学报
• 关键词: 水分解 氧析出反应 DFT+U 氢氧化铁
• 年，卷（期）: 2017,（9）
• 所属期刊栏目: 论文
• 页码范围: 1621-1628
• 页数: 8页
• 字数: 1066字
• 语种: 中文
• DOI: 10.1016/S1872-2067(17)62760-8

摘要

一个高效经济的氧析出反应(OER)催化剂是大范围应用太阳能转化能源的关键.在众多有潜力的OER催化剂中,金属氢氧化物,尤其是FeOOH表现出很高的OER活性.我们采用DFT+U研究了γ-FeOOH(010)表面上OER反应机理;得到了OH– 和空穴对的化学势,并将OH–阴离子包含在反应机理中,以此来说明碱性条件下阳极的OER过程.随后分析了催化剂中OH-,O-和Fe-终止的表面上OER反应路径.含有OH-,O-终止的表面上,O2分子是通过OH与表面氧物种(–OH*和–O*)反应,或二个表面氧物种相结合而形成的.在Fe-终止的表面上,O2只能通过首先在Fe位上吸附OH而形成.不同形式表面上O2析出的化学势决定步骤取决于每个路径中基元步骤自由能的变化.结果表明,O2的形成需要重建表面Fe位,因此,有利于部分暴露Fe位的条件也将促进O2的形成.