煤焦异相还原N2O的反应机理

• 作者: 余岳溪 季鹏 李方勇 杨维结 高正阳
• 来源期刊: 化工学报
• 关键词: 煤焦 异相还原 N2O 吸附 热力学 反应动力学
• 年，卷（期）: 2017,（1）
• 所属期刊栏目: 能源和环境工程
• 页码范围: 369-374
• 页数: 6页
• 分类号: TQ534
• 语种: 中文
• DOI: 10.11949/j.issn.0438-1157.20160815

摘要

采用两种不同的简化煤焦模型，利用量子化学密度泛函理论研究了煤焦异相还原N2O的反应机理。通过计算反应物、中间体以及过渡态的结构和能量明确了反应的过程，并通过热力学分析和动力学分析深入分析煤焦异相还原 N2O 的反应机理。研究结果表明：单个碳原子无法体现 N2O 分子在煤焦表面的吸附和脱附过程，不适于作为煤焦模型研究煤焦异相还原 N2O 的反应，六环苯环簇碳基模型可以成功地研究煤焦异相还原 N2O 的反应。煤焦异相还原N2O的反应共经历三个过渡态和两个中间体将N2O还原成N2，N2O分子在煤焦表面的吸附反应的活化能为51.01 kJ·mol?1，煤焦表面吸附N2O的过程容易进行。煤焦异相还原N2O的反应在所研究的温度范围(298.15～1500 K)内为放热反应，可以自发发生，反应平衡常数大于105，可以完全进行，认为是单向反应。煤焦异相还原 N2O 的反应在所研究的温度范围(298.15～1500 K)内反应速率较快，反应活化能为43.55 kJ·mol?1， Arrhenius表达式为1.24×1010exp(?5238.15/T)。

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	高正阳	华北电力大学能源动力与机械工程学院	118	1545	22.0	33.0
2	余岳溪	广东电网有限责任公司电力科学研究院	28	244	8.0	14.0
3	季鹏	华北电力大学能源动力与机械工程学院	2	26	2.0	2.0
4	李方勇	广东电网有限责任公司电力科学研究院	21	167	8.0	12.0
5	杨维结	华北电力大学能源动力与机械工程学院	12	65	4.0	8.0