氧气对褐煤水蒸气气化半焦的活化及机理

• 作者: 张海永 林雄超 王永刚 申恬 许德平
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 工学
• 关键词: 褐煤气化 半焦结构 半焦反应性 拉曼光谱 流化床-固定床
• 年，卷（期）: 2018,（11）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 1288-1297,后插2
• 页数: 11页
• 分类号: TQ546
• 字数: 7143字
• 语种: 中文

摘要

以胜利褐煤为原料,利用一段流化床/固定床石英反应器,进行N2/O2/H2O/H2O+O2气氛的褐煤热解/气化实验.采用BET、Raman、FT-IR、微波消解ICP-AES、TGA等技术表征半焦.研究氧气添加对气化反应以及半焦结构和反应性的影响,解析了氧气对气化半焦的活化机理.结果表明,氧气添加可以改变半焦结构,活化半焦,从而促进转化率、H2产率和CO2产率的提高.氧气对气化半焦的活化作用主要包括两个方面,一是芳核与氧气发生氧化分解反应,破坏了芳环大π键,形成了新的官能团,从而促进了反应(C+H2O→H2+CO)的发生;二是随反应的进行,芳香大环(≥6)结构解聚为芳香小环(3-5)结构,同时氧原子进入芳核,形成缺陷位C-O-C,从而导致半焦微晶结构的缺陷程度提高、缩聚程度降低,进而导致半焦反应性和表面吸附作用提高,促进反应(CO+H2O→H2+CO2)的发生.