Pd/C催化剂用于CO2电化学还原生成CO∶Pd载量的影响

• 作者: 包信和 汪国雄 阎程程 高敦峰
• 来源期刊: 电化学
• 学科: 化学
• 关键词: CO2电化学还原 Pd/C催化剂 载量 电解质 选择性
• 年，卷（期）: 2018,（6）
• 所属期刊栏目: 庆祝衣宝廉院士八十华诞专辑
• 页码范围: 757-765
• 页数: 9页
• 分类号: O646
• 语种: 中文
• DOI: 10.13208/j.electrochem.180845

摘要

CO2电化学还原反应可以将CO2转化为燃料并同时实现再生能源的有效存储.目前纳米结构的多相催化剂已经广泛应用于此反应,其中碳负载钯纳米粒子(Pd/C)表现出优异的CO2电化学还原性能.本工作研究了钯载量对于Pd/C催化剂结构以及其催化CO2还原生成CO反应活性和选择性的影响.不同载量的Pd/C催化剂通过液相还原方法制备,钯纳米粒子均匀地分散在碳载体上,载量并没有明显改变对纳米粒子的粒径.在优选的电解质(0.1 mol·L-1 KHCO3)中,CO法拉第效率与载量呈现火山型曲线关系,-0.89 V时载量为20wt％的Pd/C催化剂达到最高的CO法拉第效率(91.2％).生成CO的几何电流密度随着钯载量的增加而增加,但CO转换频率具有相反的趋势,载量为2.5wt％的Pd/C催化剂具有最高的转换频率.这种载量对CO2电化学还原反应活性和选择性的影响主要由活性位的数量、反应动力学、中间物种的稳定性以及反应物、中间物种和产物的传质过程等共同决定.