铈含量对CeUSY分子筛抗镍性能的影响及机理研究

• 作者: 孙兆林 宋丽娟 张乐 张莉 惠宇 杨野 祖运 秦玉才 贾未鸣
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 稀土 落位 形态 USY 抗镍性能
• 年，卷（期）: 2018,（7）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 856-863
• 页数: 8页
• 分类号: O643
• 字数: 6549字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.0253-2409.2018.07.012

摘要

采用液相离子交换法制备了不同Ce含量的CeUSY分子筛,并通过Mitchell等体积浸渍法对其进行Ni污染,运用ICP-AES、XRD和N2吸附等温线等方法对其织构性质进行表征,并利用微反应活性评价装置考察了其抗镍性能.结果表明,不同Ce含量改性的USY样品其抗镍效果存在差异,CeUSY分子筛的抗镍效果与Ce含量的关系呈现火山型变化.结合Ni污染前后CeUSY分子筛的H2-TPR和Py-FTIR表征结果探讨了Ce物种的抗镍机制,证实了Ce物种形态的变化是不同Ce含量的CeUSY分子筛具有不同抗镍效果的重要成因,其中,SOD笼中的Ce(OH)2+在高温条件下可与Ni(OH)+相互作用,脱去一分子H2 O形成Ce3+-O-Ni2+的稳定结构,阻碍了Ni物种与骨架铝的结合导致CeUSY分子筛中B酸中心的破坏,同时有效抑制了易还原NiO物种的生成.而Ce含量过高使得SOD笼内的Ce物种变成二聚以及三聚物,与Ni(OH)+作用减弱,使其抗镍性能减弱.