开放骨架结构磷酸铝合成中N原子环境变化对甲胺结构导向效应的影响

• 作者: 师唯 常晓文 徐如人 闫文付
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 沸石 磷酸铝 结构导向效应 模板效应 形式电荷密度 骨架电荷密度
• 年，卷（期）: 2018,（1）
• 所属期刊栏目: 无机化学
• 页码范围: 12-18
• 页数: 7页
• 分类号: O611.4
• 字数: 5312字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20170590

摘要

以甲胺(MA)和二甲胺(DMA)为结构导向剂,在200℃加热摩尔组成为n(Al2O3):n(P2O5):n(R):n(H2 O)=1:1:1:277(R=MA,DMA)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝AlPO4-53和AlPO4-21.质子化的甲胺和二甲胺分别位于AlPO4-53和AlPO4-21的骨架中以平衡骨架的负电荷.利用X射线粉末衍射分析、元素分析和液相酸碱度测量等表征手段,研究了2个合成体系的晶化过程以及晶化过程中液相的Al,P浓度和pH值随时间的演化.理论计算结果表明,质子化甲胺和二甲胺的N原子上的电荷分别为-0.263和-0.558 e(Mulliken),形式电荷密度分别为22.3和16.0 e/nm3,AlPO4-53和AlPO4-21的骨架电荷密度分别为-3.3和-3.1 e/nm3.结果表明,改变N原子的环境会影响其上的电荷量,从而改变有机胺的结构导向效应,有机胺的形式电荷密度和无机骨架电荷密度之间存在着匹配关系.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	徐如人	吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室化学学院	65	485	11.0	20.0
2	师唯	南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室	13	29	3.0	4.0
3	闫文付	吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室化学学院	21	36	4.0	5.0
4	常晓文	吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室化学学院	2	0	0.0	0.0