NaOH含量对HZSM-5分子筛性质及其催化甲缩醛气相羰基化性能的影响

• 作者: 周玮 孙泽平 张晓艳 李海涛 武建兵 赵永祥
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 甲缩醛 羰基化 甲氧基乙酸甲酯 NaOH HZSM-5
• 年，卷（期）: 2019,（10）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 1226-1234
• 页数: 9页
• 分类号: O643
• 字数: 7255字
• 语种: 中文

摘要

通过调变合成过程中NaOH的含量,制备了一系列HZSM-5分子筛,并对其催化甲缩醛(DMM)气相羰基化合成甲氧基乙酸甲脂(MMAc)反应性能进行了详细考察.结果表明,本合成体系中,NaOH含量为0.8％(质量分数)时,ZSM-5分子筛表现出最佳的催化活性.BET、27 Al NMR、NH3-TPD、Py-FTIR等多种表征结果证实NaOH含量的改变可有效调变分子筛孔道中介孔孔容及中强Br?nsted酸(B酸)位点的分布,两者是影响分子筛催化活性的主要因素.中强B酸位点增加,原料DMM反应加剧,转化率提高;介孔孔容增大,产物扩散途径缩短,孔道限域效应减弱,副反应被抑制,MMAc选择性增加.进一步采用密度泛函理论对DMM与HZSM-5分子筛作用过程进行了初步探索,发现反应过程中将首先形成甲氧基甲基(ZOCH2 OCH3)中间物种,在此基础上,提出了DMM羰基化生成MMAc的可能机制.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	赵永祥		119	1095	18.0	27.0
2	张晓艳	山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心	14	22	2.0	3.0
3	李海涛	山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心	33	220	10.0	13.0
4	武建兵	山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心	2	0	0.0	0.0
5	孙泽平	山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心	2	0	0.0	0.0
6	周玮	山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心	4	3	1.0	1.0