不同助剂对CuO-ZnO/SBA-15催化CO2加氢制甲醇性能影响的研究

• 作者: 叶海船 林敏 纳薇 霍海辉 高文桂
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 分子筛SBA-15 氧空位 碱性位点 甲醇
• 年，卷（期）: 2019,（10）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 1214-1225
• 页数: 12页
• 分类号: O643.3
• 字数: 6949字
• 语种: 中文

摘要

以硅质骨架结构介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/SBA-15(CZ/SBA-15)、CuO-ZnO-MnO2/SBA-15(CZM/SBA-15)、CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15(CZZ/SBA-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO2加氢合成甲醇的性能,同时结合N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(H2-TPD、CO2-TPD)、N2 O滴定、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等表征研究了不同助剂对CO2催化加氢制甲醇的影响.结果表明,催化剂中的金属氧化物改变了SBA-15分子筛载体的孔径大小和比表面积;催化剂CuO-ZnO-MnO2/SBA-15、CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15中铜的分散度(DCu)和比表面积(ACu)更大,表面CuO粒径更小,更易被还原;相比Mn-O簇,Zr-O簇为增强了碱性位点,提高了甲醇选择性.此外,CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15具有更高的氧空位浓度,催化活性更好,其甲醇选择性为25.02％,与CuO-ZnO/SBA-15、CuO-ZnO-MnO2/SBA-15相比分别提高了28％和136.9％,催化效果最好.