CO/CH4在Ni(111)表面协同催化裂解机制

• 作者: 卜昌盛 张居兵 朴桂林 李静漪 杜荣 王昕晔 陈丹丹
• 来源期刊: 南京师范大学学报（工程技术版）
• 学科: 工学
• 关键词: 甲烷 一氧化碳 催化裂解 镍 协同
• 年，卷（期）: 2019,（1）
• 所属期刊栏目: 化学工程
• 页码范围: 72-77
• 页数: 6页
• 分类号: TQ546
• 字数: 3205字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1672-1292.2019.01.010

摘要

采用理论计算研究了CO与CH4在Ni催化裂解过程中存在显著协同作用的机制.结果表明:CH4逐步裂解过程中的速控步为第一个和最后一个H解离,反应能垒分别为106 kJ/mol和131 kJ/mol;CO在Ni(111)表面直接裂解为C和O,反应能垒为362 kJ/mol;CO/CH4催化裂解过程中,CO裂解产物O可改变CH4最后一步裂解的路径,其步骤为CH+O→CHO→C+OH,该步骤反应能垒低于CH直接裂解反应能垒;CH4裂解产物H可改变CO裂解的路径,其步骤为CO+H→COH→C+OH,该步骤反应能垒低于CO直接裂解反应能垒;中间产物OH可改变CH4裂解最后一步裂解的路径,其步骤为CH +OH→CHOH→C+H2O,该步骤反应能垒低于CH直接裂解反应能垒.