氨辅助浸渍法制备抗烧结Ni/SiO2催化剂及其甲烷二氧化碳重整反应的性能

• 作者: 万吉纯 万惠霖 朱孔涛 楚沙沙 翁维正 郑燕萍 黄传敬
• 来源期刊: 厦门大学学报（自然科学版）
• 学科: 化学
• 关键词: Ni/SiO2 氨水辅助浸渍 抗烧结 镍硅酸盐 甲烷二氧化碳重整
• 年，卷（期）: 2019,（5）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 651-660
• 页数: 10页
• 分类号: O643.36+1
• 字数: 6662字
• 语种: 中文
• DOI: 10.6043/j.issn.0438-0479.201811009

摘要

以硝酸镍为前驱盐、商品SiO2为载体,采用氨水辅助浸渍法通过改变n(NH3)/n(Ni)制备了系列Ni/SiO2催化剂,并将其应用于甲烷二氧化碳重整(DRM)制合成气反应.实验结果表明:在浸渍过程中加入氨水可显著改善Ni/SiO2催化剂的DRM反应活性、稳定性和抗积碳性;随着氨水添加量的增加,催化剂活性相分散度提高,当浸渍液中n(NH3)/n(Ni)≥6时,经800℃焙烧后催化剂上NiO物种的平均粒径小于5 nm.通过改变氨水、SiO2、前驱盐的浸渍顺序,发现只有用硝酸镍与一定浓度的氨水配成的混合溶液浸渍SiO2才能获得具有良好分散度的Ni/SiO2催化剂.氨水与Ni形成的镍氨络合物能够避免在浸渍过程中生成Ni(OH)2沉淀,进而有利于Ni物种在SiO2表面均匀分散.氨水所形成的碱性环境还可使载体表面Si—O物种部分溶解或"软化",进而促进Ni物种与载体表面相互作用,在后续的焙烧过程中生成与SiO2具有较强相互作用的Ni物种以及表面镍硅酸盐物种.这些物种具有良好的抗烧结性能,可防止Ni物种在高温下团聚,并在600℃以上通H2还原后得到分散性良好且具有较强抗烧结性能的金属Ni颗粒.