层状K-Fe-Zn-Ti催化剂的制备及其对二氧化碳加氢制烯烃反应的催化性能

• 作者: 吴大凯 张建利 王旭 范素兵 赵天生 马清祥 高新华
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 层状K-Fe-Zn-Ti催化剂 CO2加氢 低碳烯烃 线性α-烯烃
• 年，卷（期）: 2019,（8）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 949-956
• 页数: 8页
• 分类号: O643
• 字数: 4895字
• 语种: 中文

摘要

采用高温固相法制备了系列Zn改性的层状K-Fe-Zn-Ti催化剂,用于CO2加氢经费托合成直接制烯烃反应.采用SEM、TEM、XRD、H2-TPR、CO2-TPD、XPS、N2吸附-脱附和TG等手段对反应前后的催化剂进行了表征,对K-Fe-Zn-Ti催化剂的组成-结构-性能关系进行了关联研究.结果表明,所制备的催化剂均出现K2.3 Fe2.3 Ti5.7 O16物相,为典型的层状金属氧化物(Layered Metal Oxides,LMO)结构;Zn改性后生成了ZnFe2 O4物相,降低了催化剂样品结晶度,增强了表面碱性,促进了CO2表面吸附.在CO2加氢反应中,K-Fe-Zn-Ti系列催化剂均具有较高的烯烃选择性(O/P>6.5),Zn改性促进了C+5的生成,显著提高了C+4线性α-烯烃(linearα-olefins,LAOs)的选择性,C+4烃中LAOs含量由Zn改性前的54.6％提高至75.2％.在所考察的范围内,随Zn/Fe比的增加,烯/烷比(C=2-4/C02-4,O/P)先增加后降低,但对重烃含量以及LAOs选择性影响不明显.K-Fe-Zn-Ti催化剂具有较好的稳定性,经100 h在线反应后,仍保持LMO结构.