NaBH4处理LaCuZnX(X=Zr、Al、Zr+Al)(类)钙钛矿型催化剂及其CO2加氢合成甲醇性能的研究

• 作者: 匡志奇 李枫 王世威 王烟霞 王琴 肖福魁 袁丹萍 赵宁 赵海宏 雒京
• 来源期刊: 燃料化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: CO2加氢 甲醇 (类)钙钛矿 液相还原
• 年，卷（期）: 2020,（3）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 293-301
• 页数: 9页
• 分类号: O643
• 字数: 5804字
• 语种: 中文

摘要

通过并流沉淀法制备出La:Cu:Zn:X(X=Zr、Al、Zr+Al)(类)钙钛矿型催化剂,并使用NaBH4作为还原剂进行液相还原.将催化剂装填在固定床反应器中并用于CO2加氢制甲醇的性能评价,并通过一系列表征方法对催化剂的物化性能进行了测试.结果表明,所制备的催化剂主要具有La2 CuO4(类)钙钛矿结构,并且在该结构中掺入元素后将导致(类)钙钛矿结构的空间扭曲.经NaBH4还原后,结构中存在金属铜物种和部分未还原的高价态铜物种,在反应过程中会发生高价态铜物种的还原.相比于LaCuZn催化剂,Al元素的引入提高了CO2的转化率,Zr元素的引入,降低了催化剂的催化活性,Al和Zr元素同时引入提高了CO2转化率和甲醇的收率.LCZA催化剂CO2转化率最高,LCZ催化剂甲醇选择性最高,LCZZA催化剂甲醇时空收率最高.CO2转化率和催化剂的Cu的比表面积、Cu的分散度、(Cuα++Cu0)/Cutotal呈正相关;催化剂Cuα+的结合能越远离Cu+,相应催化剂的甲醇选择性越高.