单原子合金催化剂热稳定性的反应力场分子动力学研究

• 作者: 乔园园 杨文琦 汪杰 王贵昌
• 来源期刊: 信阳师范学院学报（自然科学版）
• 学科: 化学
• 关键词: 单原子合金催化剂 稳定性 反应性力场(ReaxFF) 分子动力学
• 年，卷（期）: 2020,（2）
• 所属期刊栏目: 基础理论研究
• 页码范围: 191-197
• 页数: 7页
• 分类号: O643.36
• 字数: 3985字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1003-0972.2020.02.004

摘要

通过反应力场(ReaxFF)模型分子动力学模拟,研究了负载模型和掺杂模型单原子催化剂(分别记为M1/Cu(111)和M1@Cu(111),M=Pt,Ni,Ag,Fe)的热稳定性.模拟结果显示:对于M1@Cu(111)掺杂模型,Pt(Ni,Fe)1@Cu(111)的稳定性远高于Ag1@Cu(111),温度大于500 K时依旧可以保持稳定.而负载模型M1/Cu(111)除了Fe1/Cu(111)以外,其余模型在100～500 K的温度范围中均无法保持稳定,单个金属原子会在Cu(111)表面迁移并相互聚集最终形成纳米颗粒.同时发现,随着温度的升高,Fe不同于其他金属单原子的烧结过程,会向亚表层扩散,进入合金体相.此外,还优化了Cu/Pt/H/O的力场参数,并研究了H2气氛对单原子催化剂(SAA)催化剂模型表面稳定性的影响,发现H2气氛的存在导致M1@Cu(111)模型稳定性降低.理论模拟结果发现M1/Cu(111)型SAA催化剂即使在低温下也不是一个很好的候选催化剂,而多数M1@Cu(111)型催化剂在较高温度下依旧可以保持稳定.