Au4团簇上甲酸分解反应机理的理论研究

• 作者: 张可欣 杨春晓 张艳琨 李粉吉 杨云汉 高倩 吕振东 李相华 夏福婷 贾丽娟
• 来源期刊: 分子催化
• 关键词: HCOOH分解 密度泛函理论 反应机理 Au4团簇
• 年，卷（期）: 2020,（6）
• 所属期刊栏目: 研究论文|Articles
• 页码范围: 534-545
• 页数: 12页
• 分类号: O643.12
• 语种: 中文

摘要

采用密度泛函理论方法对Au4团簇上甲酸分解反应的机理进行了研究,并考察了Au4团簇的两个催化活性位点.在路径Ⅰ和路径Ⅱ中,HCOOH分解的产物是CO2和H2.在路径Ⅲ和路径Ⅳ中,HCOOH分解的最终产物为CO和H2O.此外,我们还研究了CO2、H2和CO、H2O两种产物的相互转化,即路径Ⅴ和路径Ⅵ.研究表明,路径Ⅰ和路径Ⅱ的活化自由能垒较低,即在Au4团簇上HCOOH更易分解得到CO2和H2,此外两种产物之间不容易转化.进一步研究发现团簇的大小及CeO2载体对HCOOH分解脱氢路径的活化自由能垒有一定的影响.