原子层沉积制备FeOx/ZSM-5催化剂及其甲烷液相氧化性能

• 作者: 张斌 梁浩杰 武慧斌 翟黎明 覃勇
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 关键词: 原子层沉积 甲烷液相氧化 催化剂制备 FeOx/ZSM-5 甲醇
• 年，卷（期）: 2020,（4）
• 所属期刊栏目: 试验研究
• 页码范围: 7-12
• 页数: 6页
• 分类号: O643.3|TQ426|TQ223.121
• 语种: 中文

摘要

利用原子层沉积(ALD)技术将FeOx沉积在ZSM-5沸石上制备出FeOx/ZSM-5催化剂,并考察了FeOx ALD循环数对催化剂的过氧化氢液相氧化甲烷性能的影响.ICP分析结果表明,Fe的负载量随着FeOx ALD循环数的增加而线性增加,Fe沉积速度为0.015％(质量分数)每循环.FeOx ALD循环数与甲烷液相氧化活性呈现火山形关系,FeOx循环数为30时,性能达到最优,甲烷转化率为2.27％,水相中C1有机物选择性96％以上,甲醇/甲酸摩尔比达到15.此外,甲烷转化的TOF值则随FeOx负载量的降低而增加,10循环时TOF值最高,达到809.5 h-1.由TEM、ICP、XRD、IR和XPS等表征可知,Fe物种的价态、ZSM-5的骨架结构不受ALD循环数的影响,而骨架Fe的比例随循环数提高逐渐降低.低循环时FeOx与表面硅羟基化学键合,形成高活性Fe3+-O-Si物种,有利于甲烷的转化制甲醇.