羟醛缩合法制甲基丙烯酸甲酯催化剂研究

• 作者: 李荣 毛震波 王光永 王大军 谌晓玲 贾绘如 鄢义
• 来源期刊: 低碳化学与化工
• 关键词: MMA 羟醛缩合 催化剂 甲醛 丙酸甲酯
• 年，卷（期）: 2020,（5）
• 所属期刊栏目: 试验研究
• 页码范围: 1-5,30
• 页数: 6页
• 分类号: TQ225.24|TQ426
• 语种: 中文

摘要

以质量分数为80％的浓缩甲醛与丙酸甲酯作为反应原料,研究了所制备催化剂的羟醛缩合制备甲基丙烯酸甲酯(MMA)的反应活性及其副反应情况,并进一步探讨了催化剂稳定性和再生性能.用于制备催化剂的载体经预处理后,形成更为发达的孔结构和吸附表面,负载活性组分和助剂后具有更高的丙酸甲酯转化率和MMA选择性.对CAT-2催化剂,随着反应压力从0.1 MPa升高到0.6 MPa,丙酸甲酯转化率由16.4％升至24.4％,MMA选择性则由93.8％降至85.2％.在选定的反应条件0.3 MPa、350℃、 酯醛比2:1、 进料速率0.4 mL/min下,丙酸甲酯转化率22.3％,MMA选择性91.6％,MMA时空收率可达329.9 g/(kgcat·h).反应过程中,酯、酸通过酯化反应平衡,产物中的丙酸和甲基丙烯酸经分离后可返回作为反应原料.随着酯醛比的减小、操作压力的升高和处理量的降低,MMA选择性有所下降,副反应加剧,特别是在较低的酯醛比下,CO和CO2生成量大幅增加.甲醛可分解生成CO2、H2、CO和甲醇,丙酸甲酯会分解生成少量CO2.180 h反应时间内,该催化剂上甲醛转化率、丙酸甲酯转化率、MMA选择性分别维持在78％、18％和90％左右,仅有轻微下降,随着反应的进行,催化剂出现积炭,反应后催化剂热分析表明,烧炭温度在380～450℃间.原位再生后,催化剂活性略高于新鲜催化剂,甲醛转化率、丙酸甲酯转化率、MMA选择性分别在83％、19％和90％左右.累积测试263 h反应时长内,催化剂稳定性良好.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	贾绘如	西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心	25	15	2.0	3.0
2	毛震波	西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心	21	23	2.0	4.0
3	李荣	西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心	9	3	1.0	1.0
4	谌晓玲	西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心	17	6	1.0	2.0
5	鄢义	西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心	3	0	0.0	0.0
6	王大军	西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心	5	1	1.0	1.0
7	王光永	西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心	3	0	0.0	0.0