摘要:
太阳能因其环保清洁和来源丰富的特性被认为是最理想的资源之一. 而光催化水分解是将太阳能转化为化学能的众多转换技术中,使用最广泛的策略之一. 但H2和O2的逆反应显著降低了光催化水分解的效率, 并且在实际应用中需要高昂的气体分离成本. 因此, 找到一种既可实现光催化有效水分解, 同时抑制逆反应的策略具有十分重要的意义. 到目前为止, 为了实现光生电荷的有效分离, 构建一维(1D)异质纳米结构光催化剂, 被认为是抑制逆反应最有效的策略之一. 其中哑铃状纳米结构, 如Au-SiO2, Au-Fe3O4, Cu1.94S-CuS, Au-PbS(PbSe), Cu-Ag, Ag-Fe3O4, 在促进光生电荷有效分离方面具有很大优势. 但关于上述哑铃状纳米结构材料合成条件相对复杂, 生长机理尚不清楚. 对此, 我们通过一种简便的合成策略制备了Au纳米棒/TiO2纳米哑铃结构光催化剂(Au NRs/TiO2 NDs). TiO2纳米颗粒(NP)仅包裹在Au NRs的两端.由于其独特的结构, 可以实现电子空穴的定向分离, 并减少它们在光照射下的复合, 从而显著地提高电荷分离效率. 同时, 形成了氧化和还原反应的空间分离区域, 从而有效地抑制了逆反应. 通过SEM, XRD, 和UV-Vis研究了可控合成哑铃状结构形态的关键因素. 发现反应温度和酸度对Au NRs末端TiO2的包裹量有显著影响. 基于此, 我们提出了Au NRs/TiO2 NDs结构光催化剂的合成机理. 并且通过改变加入的NaHCO3含量精准调节TiO2在Au NRs两端的包覆量, 从而逐步提高Au NRs/TiO2 NDs光催化剂的产氢活性. 在不断优化条件下, H2产率可达60264 μmol/g/h, 大约是报道的Au/TiO2光催化剂6倍. 而电化学测试结果显示, 在UV光照射下, Au NRs末端TiO2的包裹量越大, 光电流相应越大. 进一步证明光生电子定向从TiO2注入到Au NRs中, 发生还原反应, 而空穴留在TiO2上, 发生氧化反应, 从而实现氧化还原反应的分区.